梁长海教授团队在VOCs脱除方面研究新进展

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近年来，雾霾天气引起人们对空气质量的高度关注。而在众多空气污染物中，挥发性有机物（VOCs）是形成光化学烟雾和雾霾的重要因素之一。探索高效降解VOCs的处理方法，是解决当前空气污染问题的重要途径。催化氧化法是目前公认的去除VOCs最有效的途径之一，而合成一种具有较好活性和稳定性的催化剂是催化氧化去除VOCs的关键。

       近日，大连理工大学精细化工国家重点实验室梁长海教授团队与中国科学院大连化学物理研究所刘中民院士合作研究发现钙钛矿催化剂在VOCs脱除方面表现出优异的催化性能和耐水性。通过制备一系列LaCoxMn1-xO3钙钛矿催化剂，并将其应用于低碳VOCs丙烷的催化氧化反应中。研究发现Co的掺入能够显著提高LaMnO3钙钛矿的催化活性，其中Co掺入量为20%时，LaCo0.2Mn0.8O3钙钛矿的催化活性最好，能够使丙烷转化率为90%时的反应温度降低25 °C。即使当反应气氛中存在CO2或者H2O条件下，LaCo0.2Mn0.8O3钙钛矿催化剂在355 °C反应50 小时后仍保持优异的催化活性。根据表征结果可知，Co的掺入能够使LaMnO3晶格发生扭曲变形，在表面产生更多的活性氧物种，同时也具有更优异的氧化还原能力。进一步在机理研究中发现，Co的掺入有利于反应物丙烷在催化剂表面的吸附和活化，使其在较低温度下即可被完全生成CO2和H2O。此研究对钙钛矿催化剂的改性，及其在低碳VOCs催化氧化的应用方面具有指导意义。相关工作以“Insight into the Effect of Cobalt Substitution on the Catalytic Performance of LaMnO3 Perovskites for Total Oxidation of Propane”为题发表在美国化学会The Journal of Physical Chemistry C 124 (2020) 14646-14657 (https://dx.doi.org/10.1021/acs.jpcc.0c03084) 期刊上，并以封面论文形式予以报道。
        此外，从提升非贵金属催化剂的催化性能角度出发，研究团队又以Co3O4-CeO2二元氧化物催化剂为体系研究其丙烷催化氧化性能。研究发现Ce的加入能够明显降低Co3O4的粒径大小，同时其晶格也发生扭曲，促进了催化剂表面的氧空位产生，为氧的迁移提供晶格位点。另外，Co3O4与CeO2之间存在明显相互作用，提高了催化剂的氧化还原性能。当催化剂中Co/(Ce+Co)摩尔比为70%时，其在310 °C就能实现高空速下(120000 mL g-1 h-1)丙烷90%以上的转化率。相关工作以“Insight into catalytic properties of Co3O4-CeO2 binary oxides for propane total oxidation”为题发表在Chinese Journal of Catalysis 41 (2020) 679-690（https://doi.org/10.1016/S1872-2067(19)63523-0）上。
       以上研究工作得到了国家重点研发计划(2016YFB0600305)和辽宁省“兴辽英才计划” （XLYC1908033）等项目支持。两篇论文第一作者为大连理工大学朱文军博士生，通讯作者为大连理工大学梁长海教授和中国科学院大连化学物理研究所刘中民院士。


       文章来源：大连理工大学
       梁长海，大连理工大学化环生学部化工学院教授、盘锦校区科研与学科工作部部长。1994和1997年于大连理工大学先后获工学学士和硕士学位， 2000年中国科学院大连化学物理研究所获博士学位，随后在大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室工作。2004年获得德国洪堡基金会资助波鸿鲁尔大学从事研究工作，2004-2006年苏黎世瑞士联邦理工大学博士后，2006年大连理工大学教授。2007年入选教育部“新世纪优秀人才支持计划”；2007年和2009年两次获得高等学校科学技术奖自然科学一等奖（排名第二和第三）；2008年辽宁省科学技术奖自然科学二等奖（第二）；2010年获第二届SCOPUS青年科学之星新人奖，2014年、2015年、2016年和2017年连续四次入选化学工程领域中国高被引学者榜单，2016年入选科技部创新人才推进计划中青年科技创新领军人才，2017年入选第三批国家“万人计划”科技领军人才。发明的非常规油品催化精馏-加氢提质工艺已在两家企业实现工业化应用，2017年获得第十九届中国专利优秀奖；发明的高活性和稳定性的金属催化剂已成功用于工业化树脂加氢提质，填补了国内空白；研究开发的脱硝脱汞协同催化剂成功应用于燃煤锅炉的尾气处理。至今发表研究论文200余篇，其中SCI收录180篇，SCI他人引用5500余次，h指数为38，授权发明专利50余件。目前主要研究领域包括精细化学品催化选择加氢和选择氧化；催化新材料（类贵金属）的化学合成、结构表征和催化性能；非常规油品的催化转化生产清洁燃料；生物质基有机酸和酯及多元醇的催化转化；环境催化（VOC催化燃烧和协同脱硝脱汞催化）。