苏刚教授团队通过机器学习发现二维铁电金属大家族

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由于金属中传导电子会屏蔽内部的静电场，因此人们通常认为铁电性和金属性无法共存。1965年，著名的凝聚态物理学家安德森等人首次提出了“铁电金属”的概念，指出在特定的马氏体相变中由于反演对称性破缺可能会引起电极化。然而，经过长达半个多世纪的深入研究，目前公开报道的铁电金属材料仍然十分稀有。
　　近日，中国科学院大学（以下简称“国科大”）苏刚教授研究团队通过数据驱动的机器学习和高通量第一性原理计算相结合，从2964个二维双金属磷酸盐结构中发现了16种铁电金属材料，极大地扩展了铁电金属家族，将引发人们对铁电金属的进一步研究。该研究工作刚刚在Science Bulletin 在线出版。
　　一般认为铁电性会出现在绝缘体或者半导体中。在金属中由于传导电子会屏蔽内部的静电场不会导致电极化，因而金属中通常不会观察到铁电性。在1965年，安德森和布朗特提出了“铁电金属”的概念，指出在特定的涉及反演对称性破缺的马氏体转变中会导致电极化出现（Anderson et al. Phys. Rev. Lett. 1965，14，217-219）。然而，经过半个多世纪的探索，目前只有极少数的铁电金属被实验发现。2018年，美国科学家在两层或三层的WTe2中观测到了可翻转的面外电极化，这或许是实验上首次观测到铁电性和金属性可以在二维材料中共存（Fei et al. Nature 2018，560，336）。
　　苏刚研究团队通过设计新的基于电子轨道的结构描述符，利用数据驱动的机器学习和高通量第一性原理计算相结合，大规模研究了二维双金属磷酸盐结构（图1），发现了60种结构稳定的二维铁电材料，包括16种铁电金属和44种铁电半导体（包括7种多铁性材料和7种适合光解水的光催化剂材料）（图2）。这些多铁性材料具有铁磁、反铁磁、铁电和铁弹等两种或三种铁序，在磁电、磁致伸缩和机电纳米器件中有着潜在应用。

图1 二维双金属磷酸盐结构 (MIMIIP2X6,MI和MII 是不同的两种金属元素, X是氧族元素) (a) 俯视图(b) 顺电相的侧视图 (c) 极化方向相反的铁电相的侧视图(d)(e) 两种铁电金属（AuHfP2O6和AuZrP2O6）的能量随极化强度变化的曲线，展示出铁电-顺电相变。

图2  数据驱动的机器学习结合高通量第一性原理计算发现二维铁电材料的流程图。左图表示数据驱动的机器学习方法进行材料预测的流程图。右图表示高通量第一性原理计算进行材料筛选的流程图。
　　 苏刚等人通过对电子密度深入分析，发现这类铁电金属中的传导电子主要集中在二维材料的上表面，而与电极化相关的电子转移主要发生在下表面，这来源于双金属原子反向位移引起的反演对称性自发破缺，从而揭示出铁电性和金属性共存的物理机制。此外，这些研究人员还发现含有金、银、铜等满d轨道贵金属元素材料的电极化远大于含其他金属元素的材料。他们通过研究铁电-顺电相变和电极化翻转，发现能量随电极化强度的变化曲线呈现出双势阱形状和双稳性特征，其中两个能量极小值对应于极化方向相反的铁电相，而极大值对应于顺电相。另外，他们还基于这些二维铁电金属构建了范德瓦尔斯异质结，发现可以实现肖特基势垒高度和肖特基-欧姆接触类型的调节，进而可以被用来调控相应电子器件的输运性质。
　　 这项研究工作不仅极大地丰富了二维铁电金属家族，引发人们对铁电金属的进一步理论和实验研究，而且发展出的利用机器学习和高通量第一性原理计算结合预测先进功能材料的方法对加速新材料研发具有重要意义。这项工作得到了国家重点研发计划项目（2018YFA0305800）、中国科学院先导项目（XDB28000000）、国家自然科学基金委（11834014）和北京市科委（Z191100007219013）的资助，相关计算在中国科学院超级计算中心和国家超级计算广州中心的天河二号平台上完成。
       论文链接：https://www.sciencedirect.com/sc ... 0305892?via%3Dihub=


       文章来源：国科大
       苏刚，男，1966年4月出生于甘肃省庆阳市，教授，博士生导师，中国科学院大学原副校长。主要从事凝聚态理论物理、统计物理及计算材料物理等方面的研究。承担着国家杰出青年科学基金、国家自然科学基金重大项目、973项目子课题等多项国家级研究项目，已在包括《Phys. Rev. Lett.》、《J. Am. Chem. Soc.》、《Angew. Chem. Int. Ed.》等重要学术期刊上发表了110余篇SCI研究论文，在国外出版的英文专著中应邀撰写了有关章节。