张黎明研究团队报道大面积单晶铜箔电催化CO2还原产物特异性活性位点归属的研究

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CO2的俘获和转化被认为是减缓能源危机和应对气候变化的有效途径。目前，在众多的转化方法中，电催化还原CO2不仅能够在常温常压下进行，且有望耦合可再生能源系统用于能源存储和转换而成为了研究热点。在众多的电还原CO2催化剂中，铜是唯一能够直接将CO2还原为多碳烃类及醇类的金属催化剂，其产物多达16种，且反应路径非常复杂。因此，为了能够进一步提高对高附加值化学品如乙烯、乙醇等深度还原产物的选择性，明确铜电催化还原CO2特定产物的活性位点具有十分重要的意义。然而，目前大多数铜基CO2还原催化剂的结构相对复杂，且催化剂在反应过程中可能存在结构的动态演变，使得研究人员难以归属该反应的活性位点，限制了对其反应机制的探索。  

       任何金属催化剂的表面结构本质上是由多个单晶面组成的，通过研究单晶表面的催化行为能够很好地映射复杂催化剂的催化性质。近日，化学系张黎明研究团队与其合作者从大面积单晶的设计与制备出发，基于电催化CO2还原跟踪了CO2还原条件下铜表面的动态重构，并通过原子结构与CO2还原产物选择性的相关性揭示铜电催化CO2还原产物的特异性活性位点。该工作展示了一个CO2电催化还原的基准体系，可以进一步指导铜基CO2还原催化剂的合理设计和优化。此外，该分析方法可以直接推广到其他单晶电极，以及其他化学反应，以阐明催化剂的活性位点。
       相关研究论文以“Product-Specific Active Site Motifs of Cu for Electrochemical CO2 Reduction”为题在线发表于Chem期刊上（DOI: 10.1016/j.chempr.2020.10.018）。化学系张黎明青年研究员、北京大学刘开辉研究员、国立台湾大学陈浩铭教授和南洋理工大学李述周教授为论文共同通讯作者。这项研究得到了国家自然科学基金、上海市科委、国家重点研发计划等项目的大力支持。
       https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.10.018


       文章来源：复旦大学
       张黎明，1985年7月生，夏津人，复旦大学化学系研究员、博士生导师。 2012年于北京大学获得理学博士学位，随后赴美先后在加州大学伯克利分校和斯坦福大学进行博士后阶段的研究，2017年9月起任复旦大学化学系研究员，博士生导师。在二维纳米材料的可控生长与表面修饰、太阳能光电转化、光催化水分解及二氧化碳还原等领域开展了一系列原创性工作。博士与博士后阶段在顶级国际学术期刊上发表论文20余篇,授权专利2项。
      刘开辉,博士，北京大学物理学院研究员、博士生导师。刘博士本科毕业于北京师范大学物理学系（2004）；博士毕业于中科院物理所（2009）；2009-2014在美国加州大学伯克利分校物理系从事博士后研究工作；2014年初回北京大学工作；2015年加入北京大学纳米化学中心。刘博士的主要研究方向是：低维纳米材料结构与物理。主要研究手段是：发展单个纳米材料单元水平的透射电镜原位测量技术、超高灵敏度超快纳米光学技术，以研究单个纳米材料的结构和性质的直接对应关系，从而揭露低维凝聚态物理中的新颖规律。目前刘博士把该技术成功应用到一维模型体系的碳纳米管、二维模型体系的原子层MoS2，取得了一些具有影响的科研成果。刘博士发表SCI论文20余篇，其中包括第一作者或者通讯作者的Nature Nanotechnology(2篇), Nature Physics, Nature Communications(2篇), PNAS, JACS, Nano Letters, PRB, APL。