詹国武教授课题组在限域空间合成金属有机骨架催化剂领域的又一重要研究进展

chao500

近日，我院2018级硕士研究生黄忠亮以第一作者在国际权威期刊Journal of Materials Chemistry A (简称JMCA)上以封底论文(Back cover paper)发表题为“Confined Growth of MOF Nanocrystals by ‘Locked’ Metal Ion Source”的研究论文。这是我院詹国武教授课题组在限域空间合成金属有机骨架催化剂领域的又一重要研究进展。

        JMCA是英国皇家化学会材料化学领域内具有高影响力的国际期刊，2020年影响因子为11.301。论文第一作者是2018级硕士研究生黄忠亮，唯一通讯作者是詹国武教授。
       金属有机骨架（MOF）是由金属离子/团簇和多齿有机配体通过配位键连接组成。近年来，由于其可控的尺寸、形貌、拓扑结构和多孔性，MOF材料已成为化学和材料领域的研究热点。在传统无机、有机材料的空腔内部限域生长MOF不仅改善了MOF晶体的理化性质，而且由于分子堆积、取向效应和限域效应在催化反应中也显示出优异性能。然而，在限域空间内可控生长MOF晶体的条件比较苛刻。
        有鉴于此，该研究提出了一种“锁定”金属离子源的策略实现了MOF晶体在限域空间的可控生长：即以Cu2O作为Cu离子源, 在含有均苯三甲酸(H3BTC)的有机配体溶液中仅通过配体分子从溶液扩散到介孔SiO2空腔内与Cu2O释放的Cu2+（来自Cu+氧化）自组装形成了Cu-BTC。通过研究发现，Cu2O@SiO2可以作为限域合成MOF晶体的纳米反应器。此外，通过调控H3BTC的浓度和SiO2壳层的厚度，进而调控限域空间内MOF晶体的大小和形貌。在合成Cu-BTC@SiO2过程中，Cu2O还可以利用Cu+自身还原性将HAuCl4（或H2PtCl6，H2PdCl4）溶液中的金属离子通过电置换成还原为贵金属纳米颗粒（MNP），实现介孔SiO2壳内的MNP和MOF共存，制备具有高催化活性的集成催化剂。电置换反应也极大促进了MOF晶体的生长反应速率，进而缩短制备时间。通过该方法合成的集成纳米催化剂在气相CO氧化和液相醇氧化反应中均表现出优异的催化活性。
        参与上述研究工作的学生还包括化工学院2017级硕士研究生范龙龙、2018级硕士研究生陈彬。该研究得到了国家自然科学基金、福建省自然科学基金以及华侨大学研究生创新项目的资助。
        论文链接： https://doi.org/10.1039/D0TA08285F


        文章来源：华侨大学
      詹国武,华侨大学教授。主要研究方向：二氧化碳催化加氢，纳米材料形貌调控，金属有机骨架（MOF）转换，石化行业固废处理等。主要奖励荣誉：福建省“闽江学者奖励计划”特聘教授、福建省高层次人才（B类）、厦门市高层次留学人员、泉州市高层次人才等人才项目计划。曾获得国家优秀留学生奖学金、宝钢奖学金全国特等奖、国家奖学金、厦门大学嘉庚奖学金等。