赵国华、赵红颖等为同步去除低浓度、高毒性邻苯二酯类目标污染物提供新策略

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近日，环境科学与技术领域权威期刊Environmental Science & Technology以Supplementary Journal Cover文章刊登了我院赵国华教授、赵红颖教授团队的研究成果，标题为： “Selective Photoelectrocatalytic Removal for Group-Targets of Phthalic Esters”（Environ. Sci. technol. 2021, 55, 2618-2627）。该成果提供了一种识别同一类邻苯二甲酸酯类（PAEs）中特征性邻苯二酯基基团的选择性光电催化氧化新策略，能够实现复杂污染水体中低浓度、高毒性邻苯二甲酸酯（PAEs）一类目标污染物的同步选择性去除。

       基于羟基自由基（•OH）的高级氧化技术（AOPs）无差别的强氧化能力受到了研究者的广泛关注。近年来，相关研究工作聚焦于去除低浓度高毒性的新兴污染物，例如内分泌干扰物、全氟化合物等。然而，在通常情况下，环境内分泌干扰物（EDCs）往往以ng/L~μg/L极低浓度共存于10~100 mg/L的其他低毒性有机物复杂体系中。因此，在实际水处理过程中，往往有天然有机物（NOM）或出水中残留有机物（EfOM）的存在，使得大量产生的•OH迅速被（107~108 MC-1 s-1）消耗于高浓度低毒性的非目标有机物上。这使得在出水时CODCr等宏观指标虽然达到了排放标准，但并未能有效去除这些高毒性难处理的污染物，不可避免带来潜在的环境风险。另一方面，这些EDCs种类繁多，同一类污染物往往结构相似，性质相近，且常常同时出现在待处理的污染体系中。例如，邻苯二甲酸酯类（PAEs），包含二甲酯（DMP）、二乙酯（DEP）、二正丁酯（DnBP）、二异丁酯（DIBP）以及二正辛酯（DnOP）等十余种，他们具有相似的邻苯二酯基结构，并均具有一定的生态环境风险和内分泌干扰活性，应尽可能同时去除。因此，如何发展一种选择性的AOPs，应用于复杂共存的水体中去除一类低浓度高毒害的目标污染物，成为了目前的研究难点。
        本研究工作中，采用模板法修饰的具有光子晶体结构的三维二氧化钛作为光阳极，构建了一种针对邻苯二甲酸酯类目标污染物的选择性识别表面，并通过光电催化产生的羟基自由基对富集在表面的PAEs进行氧化去除并最终实现了对其内分泌干扰活性和水生毒性的消除。在10 mg L-1其他低毒性有机物共存下，能够有效将9种30 μg L-1 PAEs一并优先选择性完全去除，水生急性毒性和雌激素活性几乎100%消除。这一选择性光电催化策略减少了光电能量在低毒害有机物上的无效消耗，从而极大地减少了运行成本，具有良好的应用前景。同时，采用石英晶体微天平、固态核磁共振波谱、同位素动力学效应、原位顺磁共振波谱以及高分辨飞行时间质谱对这种选择性识别和氧化去除机制进行了探讨，以期为复杂水体中选择性去除一类目标污染物提供参考和理论依据。
        论文通讯作者为赵国华特聘教授和赵红颖教授，第一作者为博士研究生蔡郡倬。相关研究工作得到了国家自然科学基金重点项目的资助。
        论文链接：https://doi.org/10.1021/acs.est.0c07106


        文章来源：同济大学
        赵国华，男，同济大学化学科学与工程学院教授、博士生导师，上海电力学院特聘教授。先后担任同济大学化学系系主任、化学系党委书记、理学部党委书记、理学部副主任等职务，兼任化学系学术委员会主任、同济大学理学专业委员会副主任、上海市学位委员会学科评委组委员等学术工作，化学一级学科博士后流动站站长，上海市化学品分析、风险评估与控制重点实验室学术委员会副主任，以及中国电化学委员会委员，中国有机电化学和工业联合会常务理事等。作为同济大学环境化学学科带头人，致力于环境光电化学新材料、新方法和原理的研究，建立了原位光电化学-红外光谱、原位光电化学-拉曼光谱、原位光电化学-顺磁共振波谱等先进研究手段，取得了一系列有创新性的研究成果。主持承担了1项国家自然科学基金重点项目、6项国家自然科学基金面上项目和1项国家863项目，以及多项上海市科委重点项目等。以通讯作者和第一作者在国际学术期刊上共发表SCI收录论文160余篇，其中一区论文近70篇，包括Energy  & Environmental Science、Environmental Science &  Technology、Biomaterials、Applied Catalysis B: Environmental、Chemical  communications等高质量论文。H因子32，他人引用近3200次。应邀在AIChE、全国环境化学、全国电化学等国内外学术会议上作主题报告和特邀报告。获得授权国家发明专利四十余项。