王强斌团队JACS：高量子效率的近红外二区荧光AgAuSe合金化量子点

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无机半导体量子点具有很多独特的物理化学性质，包括尺寸依赖的荧光发射、高的发光强度、高的光物理/化学稳定性和表面易功能化等，被广泛应用于发光二极管（LED）、太阳能电池、激光器和生物成像等诸多领域。因此，设计和合成具有高荧光量子产率（PLQY）、可调的荧光发射和良好生物相容性的量子点一直是研究的热点。  
　　第二近红外窗口（NIR-II，900-1700 nm）荧光由于活体组织对其光子的吸收和散射效应大大降低，在生物医学成像和近红外LED等方面得到了广泛的研究。Ag基量子点（Ag2S和Ag2Se）是典型的不含有毒性重金属元素的NIR-II荧光探针。以Ag2Se为例，它具有窄的直接带隙（0.15 eV），是一种理想的NIR-II荧光材料。然而，Ag2Se中Ag离子的高迁移率导致大量的阳离子空位和晶体缺陷，导致Ag2Se量子点的PLQY小于1%。因此，开发一种新的策略来获得高PLQY的Ag基量子点具有重要意义。

　　

图1. AgAuSe量子点的结构和光学性质表征

图2. AgAuSe量子点的变温光谱和瞬态吸收光谱

　　基于此，中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所王强斌研究员和中国科学院福建物质结构研究所陈学元研究员合作，首次采用合金化的方法合成了银金硒（AgAuSe）量子点。该量子点发射峰位于978 nm，其绝对PLQY为65.3%（为目前报道的不含毒性重金属的NIR-II量子点PLQY的记录），发射半峰宽为90 nm，寿命为4.58 μs。结合变温光谱，表明该量子点PLQY增强的主要原因在于非辐射跃迁的有效抑制。进一步通过瞬态吸收光谱，表征了其激子动力学过程。这种合金化策略对不同尺寸的Ag2Se量子点具有普适性，可以在820-1170 nm范围内调节AgAuSe量子点的荧光发射光谱。这种具有无毒重金属元素的高PLQY量子点在生物成像、发光二极管和光伏器件中表现出巨大的应用潜力。
　　相关成果以“Colloidal Alloyed Quantum Dots with Enhanced Photoluminescence Quantum Yield in the NIR-II Window”为题发表在Journal of the American Chemical Society上（J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 2601-2607）。上述研究工作得到了国家重点研发计划课题、国家自然科学基金和中科院先导科技专项课题等的资助。


        文章来源：福建物构所
       王强斌，博士，中科院“百人计划”研究员，中科院苏州纳米所博士生导师，国家杰出青年基金获得者。1992～1999年就读于中国石油大学，分别获学士和硕士学位，2002年于华东理工大学获博士学位。2002～2004年在上海交通大学任讲师，2004～2006年在美国亚利桑那州立大学化学与生物化学系从事博士后研究，2006～2008年在美国亚利桑那州立大学生物设计研究院任助理研究教授，2008年7月年加入中科院苏州纳米所，任研究员，课题组长，2010年获中科院“百人计划”择优支持。曾获苏州高层次紧缺人才（2008）、江苏省333人才（2010）、苏州工业园区科教领军人才（2012）、中科院“百人计划”结题优秀（2014）、中科院特聘研究员（2014）、日本化学会Lectureship Award（2015）等荣誉。2012年获得首届江苏省杰出青年基金资助，2014年获得国家杰出青年基金资助。现任中科院纳米-生物界面重点实验室主任，中科院苏州纳米所学术委员会副主任， Nano Research编委。
       陈学元，男，籍贯福建建瓯，研究员，博士生导师。1993年毕业于中国科技大学材料科学与工程系，1998年获中科院福建物质结构研究所物理化学专业理学博士学位。2001-2005年在美国能源部阿贡国家实验室（Argonne National Laboratory）化学部从事博士后研究。2005年入选中国科学院"百人计划"回国工作。2013年获得国家杰出青年科学基金。入选国务院政府特殊津贴专家（2014），首批福建省科技创新领军人才（2014），科技部中青年科技创新领军人才（2014），国家“万人计划”科技创新领军人才（2016），福建省第五批引进高层次创业创新人才（2017）。近年来致力于发光材料电子结构与性能研究，在无机发光材料控制合成、电子结构、光学性能及应用取得重要进展，已在Nature Photonics, Nature Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等刊物发表SCI论文140多篇，被他人引用六千多次，15篇论文入选近十年化学、材料和物理领域ESI高被引频次论文（top 1%）；出版《稀土纳米发光材料：从基础到生物应用》等Springer英文专著2部，专章6篇；申请国内外发明专利34项（授权19项）。系列研究成果分别入选年度 “中国光学重要成果” （2010，2011，2013，2014，2016）和 “中国稀土十大科技新闻”（2011，2014，2015，2016）。