邓德会、王野等Nature Catalysis：实现低温、高效、长寿命二氧化碳催化加氢制甲醇

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近日，我所催化基础国家重点实验室二维材料与能源小分子转化创新特区研究组（05T6组）邓德会研究员团队与厦门大学王野教授团队合作，在二氧化碳（CO2）催化加氢制甲醇研究中取得重要进展，首次利用富含硫空位的少层二硫化钼（MoS2）催化剂实现了低温、高效、长寿命催化CO2加氢制甲醇，其活性与选择性均显著优于商品Cu/ZnO/Al2O3催化剂，并显示出优异的稳定性。该催化剂为实现低能耗、高效率的CO2转化利用开辟了新途径。

　　CO2的高效转化利用对缓解能源危机以及实现“碳中和”目标具有重要的战略意义。利用基于可再生能源的绿色氢气（H2）与CO2反应制备甲醇是一条重要的途径。传统的金属氧化物催化剂通常需要较高的反应温度（>300oC）来催化CO2加氢制甲醇，往往伴随着严重的逆水煤气变换（RWGS）反应，导致产生大量副产物一氧化碳（CO）。在金属氧化物催化剂中引入过渡金属组分可以促进H2的活化从而降低反应温度，但同时又容易导致CO2过度加氢到甲烷（CH4），从而降低甲醇的选择性。金属/金属氧化物催化CO2加氢制甲醇体系中活性与选择性的相互制约，严重限制了其低温催化性能的提升。因此，为实现CO2低温高效加氢制甲醇，亟需寻求新的催化剂体系。
　　邓德会团队长期致力于二维催化材料与能源小分子转化研究，前期在调控二维MoS2的催化活性上取得系列进展（Nat. Commun.，2020；Angew. Chem. Int. Ed.，2020；Nano Energy，2020；Nano Energy，2019；Chem. Rev.，2019；Nat. Commun.，2017；Energy Environ. Sci.，2015）。在此基础上，该团队与王野团队合作研究发现，富含硫空位的少层MoS2可在低温甚至室温下将CO2和H2同时直接活化并解离，从而能够高活性、高选择性地催化CO2低温加氢到甲醇，并有效抑制了甲醇的过度加氢。该催化剂在180oC下，CO2单程转化率可达12.5%，同时甲醇选择性可达94.3%，显著优于商品Cu/ZnO/Al2O3催化剂以及此前报道的催化剂。此外，该催化剂的活性和选择性在180oC下能够稳定地维持3000小时而未见衰减，表现出了优异的工业应用潜力。原位表征与理论计算研究结果显示，MoS2面内硫空位是催化CO2高选择性加氢到甲醇的活性中心。该工作揭示了二维MoS2的硫空位在催化反应中的应用潜力，为开发CO2加氢新型催化剂提供了新思路。
　　相关研究成果于3月22日发表在《自然-催化》（Nature Catalysis）上。此外，《自然-催化》同期还以“不同寻常的空位催化（Catalysis by Unusual Vacancies）”为题，刊发了专家的评述文章，对该工作进行了高度评价。上述工作得到了国家科技部重点研发计划项目，国家自然科学基金基础科学中心、重大项目，中科院B类先导专项“功能纳米系统的精准构筑原理与测量”，教育部能源材料化学协同创新中心（2011·iChEM）等项目的资助。（文/图 胡景庭、于良）


        文章来源：大连化物所
        邓德会，男，中共党员，博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员，中科院大连化物所“百人计划”，张大煜青年学者。2007年于四川大学获双学士学位，师从石碧院士、廖学品教授；2013年于中科院大学获博士学位，师从包信和院士、潘秀莲研究员；2013年破格入选大连化物所“百人计划”，副研究员，2015年受聘为厦门大学iChEM研究员，2015 -2016年美国斯坦福大学访问学者（合作导师：戴宏杰院士），2017年破格晋升为大连化物所研究员。
       王野教授目前任厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室主任。1986年南京大学本科毕业，1996年日本东京工业大学博士毕业。1996-2001年先后在日本东京工业大学、东北大学和广岛大学任教，2001年起任广岛大学副教授。2001年8月起任厦门大学教授、博士生导师。2015年至今任固体表面物理化学国家重点实验室主任。2004年入选教育部新世纪优秀人才支持计划，2006年获国家杰出青年科学基金，2010年获中国催化青年奖。从事C1化学和生物质转化利用领域的催化基础研究，研究成果在国际学术刊物发表研究论文200余篇，引用近万次，H-index 57，获授权发明专利约~20件。2005-2012年任中国化学会催化委员会副主任，现任国际催化协会理事会理事。担任美国化学会ACS Catalysis副主编以及Appl. Catal. A、中国科学：化学、催化学报、J. Energy Chem.等刊物编委。