陆瑞锋教授团队在光催化分解水的理论研究方面取得最新进展

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综合考虑发展潜力和资源上限，大规模利用氢能可能是实现碳中和的最佳解决方案之一。与天然气/煤气重整以及电解水制氢等产氢途径相比，利用光催化分解水将太阳能转化成氢能有望实现高效太阳能利用与低成本制氢。囿于传统光催化剂的可见光吸收能力、载流子分离特性以及表面反应能垒等因素限制，光解水制氢走向大规模工业应用仍需加强理论与实验探索。

        近日，我校理学院超快光物理研究所陆瑞锋教授团队 (www.ammpg.net) 在光催化分解水的理论研究方面取得最新进展，相关成果以“Ultrafast Interlayer Charge Separation, Enhanced Visible-Light Absorption, and Tunable Overpotential in Twisted Graphitic Carbon Nitride Bilayers for Water Splitting”为题，在线发表在《先进材料》(Advanced Materials)上。该论文的第一作者是理学院2012级博士研究生张栖瑞，陆瑞锋教授为唯一通讯作者，南京理工大学为唯一完成单位。文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202104695。
该团队曾在能源与环境领域著名刊物《能源与环境科学》内封面报道了基于ZrS2范德华异质结的光解水制氢理论研究 (Energy & Environmental Science 2016, DOI: 10.1039/C5EE03490F)，随后发表在《物理化学化学物理》期刊封面的工作则提出跃迁偶极矩分析和群论方法用于理解二维半导体光催化剂的光吸收谱峰，进一步打破材料结构的空间对称性可改善其可见光吸收性质 (Physical Chemistry Chemical Physics 2020, DOI: 10.1039/c9cp06092h)。此次发表在《先进材料》的理论工作，巧妙利用层间扭转，在双层石墨相氮化碳材料 (g-C3N4) 上实现了对可见光吸收、载流子分离和表面反应能垒的有效调控。
        层间扭转作为一种新兴的二维材料物性调控手段，近年来受到了极大的关注，并由此发现了一些有趣的物理现象，如非常规超导、拓扑效应、弹道输运、超长层间激子寿命等。陆瑞锋教授团队从跃迁偶极矩分析和电子动力学出发，预测了双层扭转g-C3N4材料的光/电催化分解水制氢潜力，为实验研究提供理论参考：(1) 层间扭转改变双层g-C3N4材料的对称性，引起能级之间的跃迁偶极矩变化，从而提高了材料对可见光的响应；(2) 基于含时密度泛函理论的非绝热分子动力学模拟结果表明，光激发产生的导带电子在超快时间尺度内 (~120 fs) 发生层间转移，在空间上与光生空穴分离，可降低电子与空穴的复合几率；(3) 双层g-C3N4材料由层间扭转产生的莫尔势 (moiré potential) 显著调控反应中间物在材料表面局域位点的吸附能，进而影响表面反应过电势，从而降低了析氢和析氧反应的能垒。
       该工作得到了国家自然科学基金、江苏省杰出青年基金、中央高校基本科研业务费专项资金等项目、理学院、科研院、研究生院和人事处等相关部门以及中国科学技术大学赵瑾教授和赵传寓博士的大力支持。

       文章来源：南京理工大学
       陆瑞锋，南京理工大学教授，博士生导师。 江苏省杰出青年基金项目获得者。在“分子反应动力学”、 “超快强激光物理”和“材料物性及应用”等研究方向上开展了较为系统的理论研究工作，获 2 项国家计算机软件著作权，发表SCI论文 81 篇，论文被SCI检索引用共 2500 多次。