袁开军团队利用大连光源发现水分子光解是星际振动激发态氢气的重要来源

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近日，我所大连光源科学研究室袁开军研究员、杨学明院士团队与南京大学谢代前教授合作，首次测量了水分子光解中的氢气产物通道，发现这些氢气产物全部处于振动激发态。该光化学反应为星际空间存在的振动激发态氢气的来源提供了重要途径。
　　氢气是宇宙中丰度最大的分子，对宇宙的演化起到非常重要的作用。星际观测发现星云中分布着大量的处于振动激发态的氢气，尤其是在星际光辐射区域天文观测到超过500条来自于振动激发态氢气的光谱线。振动激发态的氢气因为具有较长的寿命和很高的反应活性，对行星大气的组成和演化有重要的作用。目前的星际理论表明振动激发态的氢气主要有两个来源：恒星爆炸或者形成过程产生的激波将氢气加热到振动态，或者氢气被紫外光激发随后衰变到电子基态的振动态。理论预测振动激发态氢气的直接形成也可能是这些高能量氢气的重要来源，但是具体的形成过程尚不明确。

　　利用大连光源，袁开军团队系统研究了水分子的光化学过程。将解离波长调谐至100纳米到112纳米范围，利用离子成像首次观测到O(1S)+H2产物通道。实验表明氢气产物主要分布在第三或者第四振动激发态，理论计算构建了水分子的过渡态结构并解释了振动激发态氢气的形成机理。基于水在宇宙星云和彗星大气中广泛存在，水分子光解为星际光辐射区域存在的振动激发态氢气的来源提供了新的途径，对建立星云和行星大气演化模型具有重要意义。
　　该工作是袁开军团队利用大连光源系统地研究水分子极紫外光化学过程的新突破。前期研究包括发现水分子光解产生超热的羟基自由基（Nat. Comm.，2019），观测到电子激发态的羟基超级转子的形成（JPCL，2020），水分子同位素诱导的偶然共振效应（JPCL，2019），水分子光解形成高振动激发的OH是火星大气辉光的来源（JPCL，2020），水分子三体解离产氧是行星早期大气中氧气的重要来源（Nat. Comm.，2021），以及水分子光化学中的同位素效应是太阳星云中D/H同位素分布不均的重要原因（Sci. Adv.，2021）。
　　相关研究成果以“Vibrationally Excited Molecular Hydrogen Production from the Water Photochemistry”为题，于近日发表在《自然-通讯》（Nature Communications）上。该工作的第一作者是我所2507组博士后常尧。该工作得到国家自然科学基金委动态化学前沿研究中心项目、中科院B类先导专项“能源化学转化的本质与调控”﹑自然科学基金优青项目、辽宁省兴辽英才等项目的资助。（文/图 常尧、袁开军）
　　文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-021-26599-9


       文章来源：大连化物所
       袁开军，1981年生，博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员。2003年于中国科技大学化学物理系获得学士学位，2009年于中科院大连化学物理研究所获得博士学位。2009年加入中科院大连化学物理研究所1102组工作，2010年到美国莱斯大学化学系访问学者研究一年，2011年被聘为副研究员，2017年被聘为研究员。现为大连化物所1116组研究员。研究方向为气相小分子光解动力学研究和凝聚相飞秒二维红外光谱研究。在高分辨的气相水分子光化学研究中取得系列研究成果。目前的研究集中在利用二维红外光谱研究超高压凝聚相动力学和化学反应的飞秒红外瞬态谱测量。另外负责化物所极紫外自由电子激光的分子光化学实验线站。
      杨学明，男，1962年10月生，汉族，无党派民主人士。中国科学院大连化学物理研究所研究员，分子反应动力学国家重点实验室化学动力学研究中心主任。中国化学会化学动力学专业委员会任，国家同步辐射实验室用户专家委员会主任。2012年4月至2017年3月任中国科学院大连化学物理研究所副所长。2011年当选为中国科学院院士。1991年获美国加州大学圣巴巴拉分校博士学位。曾在美国普林斯顿大学，加州大学劳伦斯伯克利国家实验室，台湾中研院原子与分子科学研究所做博士后、访问和工作。
      谢代前教授，1988年获得吉林大学理论化学研究所物化专业博士学位。1998年获中国化学会青年化学家奖。2002年获教育部第三届高校青年教师奖。 2007年获国家杰出青年基金。在高精度分子势能面的构建和态-态反应动力学研究等方面取得了重要成果，揭示了若干重要反应的微观动力学机制。已发表论文300余篇，包括Science3篇(与实验合作)，PNAS 2篇，JACS 3篇, Chem. Sci. 2篇，Inter. Rev. Phys. Chem.1篇等。