刘洪阳研究员团队：亚纳米尺度磁可分金属Pd加氢催化剂研究取得新进展

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最近，金属所沈阳材料科学国家研究中心刘洪阳研究员和硕士研究生赵琳敏等人与北京大学马丁教授、香港科技大学王宁教授以及南京理工大学陆瑞锋教授等团队合作，通过精准构筑亚纳米尺度、原子级分散磁可分金属Pd催化剂，实现其对苯乙炔高效选择性加氢制取苯乙烯。近日，《先进材料》(Advanced Materials) 在线发表了该项研究成果。
　　苯乙烯作为一种重要的化工中间体，广泛地应用于农业、医药、纺织、橡胶等领域。苯乙烯的工业制备方法有乙苯脱氢、裂解石油抽提、环氧丙烷-苯乙烯联产法等，其中从裂解石油中抽提出苯乙烯是重要的生产过程之一。目前该工艺面临的主要问题是，抽提出的苯乙烯中含有少量的杂质苯乙炔，苯乙炔会导致下一步苯乙烯聚合反应的催化剂发生严重中毒。因此，需采用苯乙炔选择性加氢的方法将苯乙烯中的苯乙炔高效去除。由于反应环境是在富含苯乙烯的液相体系中，如何在保持催化剂高活性的同时实现催化剂的高选择性以及催化剂的有效分离是该反应的关键。

图1.（a-b）Pd1/Ni@G的球差电镜表征；（c）能谱(EDX)元素分布面扫图。

　　刘洪阳研究员团队近年来一直致力于亚纳米尺度金属催化材料的可控设计与应用研究。在前期研究工作基础上，研究团队在少层石墨烯包覆镍纳米颗粒（Ni@G）上精准构建单原子催化剂（Pd1/Ni@G）和团簇催化剂（Pdn/Ni@G），通过球差电镜和CO吸附红外光谱对其进行了系统表征。结果表明，Pd1/Ni@G上Pd物种以绝大多数单原子形式存在（图1）；Pdn/Ni@G上Pd物种以团簇形式存在。系统比较Pd1/Ni@G和Pdn/Ni@G催化苯乙炔选择性加氢的活性和选择性后，发现单原子催化剂Pd1/Ni@G具有优异的加氢活性、选择性、循环稳定性以及磁可分的特性（图2）。结合原位红外光谱实验、吸附能计算、对比实验和显色反应等（图3），推断该催化反应过程为氢气在Pd单原子上活化，苯乙炔在Ni@G上吸附活化，活化的氢原子溢流至载体表面与吸附在Ni@G表面的苯乙炔发生加氢反应。这种磁可分载体与亚纳米尺度、原子级分散金属催化剂的有机耦合为开发高效液相选择性加氢催化剂提供新的设计思路。
　　上述工作得到了国家科技部、基金委、辽宁省兴辽英才计划、中科院建制化科研项目、国研中心青年人才项目、所创基金培育项目、中国博士后面上基金与中石化等企业合作项目提供的支持以及上海同步辐射光源的大力支持。


　　全文链接　：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202110455


        文章来源：金属所
       刘洪阳，现任中科院金属研究所沈阳材料科学国家实验室催化材料部，所优秀学者，课题组长。本科毕业于大连理工大学，目前已主持国家自然科学基金（3项）、国家科技部（2项）中科院以及中石化企业合作项目10余项，主要包括：国家自然科学基金委重大研究计划培育项目，国家自然科学基金委面上项目，国家自然科学基金委青年基金，国家科技部重点研发计划“纳米专项”青年科学家项目课题负责人，中科院青年促进会人才项目，中科院金属所“所优秀学者”引进人才项目，中石化企业合作项目等。目前在Science, Energy Environ. Sci., ACS Nano, Angew. Chem. Int. Ed., Small, J. Mater. Chem. A., ChemSusChem等国际期刊发表SCI论文70余篇，第一作者和通讯作者40余篇，他引次数达1500余次，申请与授权专利11项。目前担任杂志Journal of Energy Chemistry编委，中国材料研究学会青年委员会理事，中国科学院青年促进会成员，辽宁省“百千万人才工程”。