包信和、潘秀莲等揭示合成气转化中金属氧化物表面活性位结构及其催化作用原理

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近日，我所碳基能源纳米材料研究组（DNL2102组）包信和院士、潘秀莲研究员团队在合成气转化OXZEO反应活性调控机制方面取得新进展，揭示了双功能催化剂金属氧化物表面配位不饱和金属位点对一氧化碳/氢气（CO/H2）的活化转化反应活性及路径的调控原理。
　　围绕OXZEO催化作用机制，科研人员在于金属氧化物表面缺陷结构对于CO/H2的活化具有重要作用方面已经取得共识，但是关于缺陷结构种类及其作用原理仍然缺乏认识。本工作中，团队通过系统表征研究了具有尖晶石结构的ZnGaOx氧化物表面缺陷种类及含量，并与催化性能进行关联分析，发现表面富含配位不饱和金属位点、氧空穴的氧化物催化CO/H2，调变反应沿表面乙酸盐—乙烯酮通道，经分子筛孔道转化为低碳烯烃产品。与之相比，仅含有少量氧空穴和锌空穴的片状ZnGaOx尖晶石，倾向于生成甲烷等副产物。本研究深化了金属氧化物催化活化CO/H2构效关系的认识，为进一步研制高性能OXZEO催化剂提供科学参考依据。

　　包信和和潘秀莲团队于2016年提出金属氧化物和分子筛耦合的纳米复合双功能OXZEO催化剂设计概念，实现了高选择性地生成低碳烯烃C2=-C4=（Science，2016）。此后，团队针对金属氧化物、分子筛催化作用原理、双功能匹配耦合机制开展大量系统研究，并取得系列进展（Angew. Chem. Int. Ed.，2018；Angew. Chem. Int. Ed.，2019；Angew. Chem. Int. Ed.，2020；ACS Energy Letters ，2022等），为煤及其他碳资源的高效转化利用提供了一个新技术平台。团队还拓展应用OXZEO催化剂至以二氧化碳为碳资源的直接转化制高值化学品和燃料研究中，受到广泛关注（Chem. Rev.，2021）。
　　相关研究成果以“Steering the Reaction Pathway of Syngas-to-light Olefins with Coordination Unsaturated Sites of ZnGaOx Spinel”为题，于近日发表在《自然—通讯》（Nature Communications）上。该论文的共同第一作者是我所DNL2102组博士毕业生李娜、出站博士后朱义峰、焦峰副研究员。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委、中科院先导专项、中科院青促会、大连市科技创新基金、辽宁省自然科学基金等项目的资助。（文/图 焦峰、李娜）
　　文章链接： https://doi.org/10.1038/s41467-022-30344-1
       文章来源：大连化物所
      包信和，男，汉族，1959生于江苏省。理学博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师。1987年获复旦大学理学博士学位；1987-1989年在复旦大学化学系任教；1989-1995年获洪堡基金资助在德国马普协会柏林FRITZ-HABER研究所进行合作研究；1995年至今，在大连化学物理研究所工作，任催化基础国家重点实验室研究员，博士生导师，所学术委员会主任，洁净能源国家实验室（筹）能源基础和战略研究部部长，中国科学院研究生院教授；2000年8月至2007年2月，任中国科学院大连化学物理研究所所长；2009年4月至2014年6月任中国科学院沈阳分院院长；2009年当选为中国科学院院士；2015年7月至2017年6月任复旦大学常务副校长；2017年6月8日起任中国科学技术大学校长。
       潘秀莲博士，国家杰出青年科学基金获得者，大连化学物理研究所研究员，碳基能源纳米材料研究组组长，博士生导师，致力于能源转化中催化作用的基础研究工作，并在限域催化方面取得了一些成果，在国际学术刊物上发表了系列有影响力的论文包括Science, Nature Mater., Nature Commun., Acc. Chem. Res.，PNAS，Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc.等。主持了国家自然科学基金重点项目、面上项目、国家重点基础研究发展计划（973）课题以及国际合作项目。