汪宏团队发文揭示分子结构优化高温储能性能的内在机制

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近日，南方科技大学材料科学与工程系讲席教授汪宏团队以 “Tailoring Poly(styrene-co-maleic anhydride) Networks for All-Polymer Dielectrics Exhibiting Ultrahigh Energy Density and Charge-Discharge Efficiency at Elevated Temperatures”为题，在国际权威刊物Advanced Materials上发表研究论文。该研究原创性地通过分子尺度结构设计实现了大幅提升材料在高温高场环境下的电容储能性能，并揭示了分子结构优化高温储能性能的内在机制，获得了在150 ℃下具有高储能密度和稳定循环特性的高性能全聚合物电介质储能材料。
         聚合物电介质材料因具有较高的击穿强度、优异的柔性和可加工性，是薄膜电容器的首选电介质材料，广泛应用于高功率脉冲系统、电动汽车、航空航天等前沿领域。近年来，先进电子电力系统对聚合物电介质材料的高温介电与储能性能提出了更为严苛的要求，例如在电动汽车中的功率逆变器的工作温度约为150°C，油气勘探环境下可达200 ℃以上。然而，由于热激发电荷和电激发电荷，聚合物电介质的电导损耗在高温和高电场下呈指数级上升，导致了储能密度和充放电效率的显著恶化。当前，以双轴拉伸聚丙烯（BOPP）为代表的商业化介电聚合物膜已难以满足该需求，随着温度从25°C提升到120°C，BOPP在400 MV m–1电场下的效率即从96.2%急剧下降到68.5%，此时的储能密度仅约1 Jcm-3。因此，如何设计与实现同时具有高储能密度和充放电效率的高温介电聚合物一直是制约电介质材料发展与应用的关键难题。
         针对这一挑战，汪宏教授团队通过在分子尺度上调控聚合物交联网络实现了对材料内部陷阱电荷中心的浓度与能级深度的规律调控，显著抑制了聚合物在高温高场的电导损耗。如图1所示，研究人员首先利用聚苯乙烯-马来酸酐共聚物（SMA）结构的可控反应活性，引入具有刚性的极性交联剂，精准调控聚合物交联结构，开发了一系列可大规模加工的聚合物高温介电材料，在150℃下储能密度达到7.02 Jcm-3同时充放电效率仍能保持超过90%，明显优于当前的先进的介电聚合物和介电复合材料。此外，该材料还具备自修复能力以及优异的循环稳定性，在150℃和200 MV m–1的条件下实现稳定循环20万次。

图1.前驱体聚合物SMA和交联聚合物的示意图和结构，以及本工作与近几年报道的高性能介电聚合物和聚合物复合材料的性能对比

          通过采取高温漏导（热激发电流TSDC）、脉冲电声（PEA）实验和第一性原理计算模拟相结合的方法，研究人员系统地研究了不同的交联聚合物的分子结构对聚合物介电性能和电容性能的影响，揭示了分子尺度结构对抑制高温高电场下漏导电流的作用机理，为进一步开发恶劣环境下的高性能电介质材料提供了实验依据与理论基础。
         南方科技大学博士后潘子钊、李立为论文共同第一作者，美国宾州州立大学教授王庆、汪宏为论文通讯作者，南科大为论文第一单位。此项研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金重大研究计划重点项目，以及南方科技大学分析测试中心的支持。
        论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202207580
        文章来源：南方科技大学