李坊森等合作PRL: 二维有机框架薄膜体系中拓扑平带的发现

huijing

近日，中科院苏州纳米所李坊森研究员联合陕西师范大学潘明虎教授和美国犹他大学刘锋教授研究团队，利用真空互联的二维有机框架薄膜生长和原位角分辨光电子能谱、扫描隧道显微镜以及原位Raman光谱等分析表征技术，首次直接观测到二维有机分子氢键框架的非平庸拓扑平带，开启实验研究二维拓扑量子物态的序幕。该研究成果以Growth of Mesoscale Ordered Two-Dimensional Hydrogen-Bond Organic Framework with the Observation of Flat Band为题发表在Phys. Rev. Lett.。
　　量子信息科学已成为当今国际普遍关注的焦点，有望迎来第二次量子革命。以分子自旋、拓扑等为突破口的有机量子领域呼声越来越高，研究者期待利用有机分子种类丰富和配位作用多样的优势，拓展有机材料在量子器件中的应用。然而，相比于无机材料体系，有机材料的拓扑量子物态研究还处于初期阶段，尤其是二维有机拓扑薄膜，实验研究严重落后于理论预言。自2013年，理论上已预言多种二维有机框架结构具有拓扑物态，利用分子框架的结构对称性和分子轨道结构对称性（比如Kagome或CT结构）使电子布洛赫波函数相位相消干涉，形成拓扑平带。拓扑平带中电子动能受到抑制，电子-电子间库仑相互作用占主导，有可能存在强关联效应。
　　不同于高度局域的深能级以及魔角石墨烯的平带，拓扑平带体系是一种无能带色散的强相互作用量子系统，源于电子布洛赫波函数的相消干涉（相位抵消）。平带中近乎完全抑制的电子动能可放大电子-电子相互作用，从而可能导致出现一些多体量子效应，比如超导、分数霍尔效应、Wigner晶格、铁磁、激子绝缘态等。理论预言一些二维有机薄膜体系存在拓扑平带，然而在这之前，还没有人工合成的二维有机材料能够直接观察拓扑平带。
　　研究团队在纳米真空互联实验站（Nano-X）选用1,3,5-三（4-羟基苯基）苯(1, 3, 5- tris (4-hydroxyphenyl) benzene，简写THPB）分子，在Au(111)衬底表面制备出大面积有序的二维氢键有机框架（HOF）自组装单层结构。利用真空互联的角分辨光电子能谱仪直接观察到整个布里渊区上的电子拓扑平带信息，如图所示。理论计算发现拓扑平带是来自THPB “隐藏”的呼吸式电子笼目晶格（breathing-Kagome）。这一工作首次直接观测到二维分子框架的非平庸拓扑平带，开启实验研究二维拓扑量子物态的序幕。结果发表在Phys. Rev. Lett. 2023，130： 036203 , 并被遴选为编辑推荐文章。陕西师范大学潘明虎教授、西北大学张鑫博士、美国犹他大学周逸农博士和中科院苏州纳米所王鹏栋博士是本文的共同第一作者，陕西师范大学潘明虎教授、高健智教授，中科院苏州纳米所李坊森研究员和美国犹他大学刘锋教授是本文的共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、苏州市科技局、中科院青促会和美国能源部基金的支持。

        图1. （a）Au(111)表面THPB分子形成二维氢键框架结构。（b）ARPES能带结构显示拓扑平带的存在。（c）原位STS成像，显示不同的电子跳跃强度tc和tH。（d）“呼吸”式Kagome结构。（e）理论计算的拓扑能带结构，与实验结果相符

　　论文链接：https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.130.036203
       文章来源：苏州纳米所
       李坊森，2006年获得西北工业大学学士学位；2011年获得西北工业大学博士学位，2008-2010年在英国伯明翰大学做联合博士研究，博士学位论文获得2014年“陕西省优秀博士学位论文”。2012-2015年清华大学薛其坤院士组做博士后研究工作。2015年加入中科院苏州纳米所，纳米真空互联实验站，任副研究员。2016年入选“江苏省双创团队”核心成员，2017年入选中科院青年创新促进会会员。已在国际学术期刊杂志上发表SCI收录的学术论文50余篇，申请发明专利5项，其中以第一作者/通讯作者在JACS, ACS Nano，2D Mater., J. Phys. Chem. C, Langmuir, Phys. Rev.系列等期刊发表论文20余篇。主持国家自然科学基金、省自然科学基金等3项。