陈琪等在Nat. Commun.报道长循环高电压聚合物基固态锂金属电池

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锂金属由于具有高理论容量（~3860 mAh g-1）和低氧化还原电位（相对于标准氢电极为-3.04 V），使其成为最具前景的锂电池电极材料之一。然而，锂枝晶的生长将会顶穿隔膜，引起电池短路热失控，甚至引燃电解液等，导致严重的安全隐患。使用具有高机械强度的固态电解质代替电解液，可以有效阻止锂枝晶生长，从而提高锂金属电池（LMBs）安全性。相比无机电解质较高的界面接触阻抗，聚合物电解质（SPEs）能与电极形成紧密的物理接触，从而被广泛关注。然而，用于导锂的含氧极性官能团容易被氧化，成为限制电化学稳定性的瓶颈之一。虽然通过开环聚合消除弱键、引入含氟官能团等策略能拓宽电化学窗口(ESW)，但宽ESW难以直接转化为长循环LMBs的高截止电压。一方面，测试ESW的线性扫描伏安法使用的阻塞电极通常是平坦的不锈钢，与具有高表面积碳导电剂的实际电极相比，显示出较低的反应活性，容易高估ESW；另一方面，具有过渡金属的正极材料较强的催化活性，易加剧了氧化。到目前为止，适用于截止电压为4.5V或更高的长循环LMBs的聚合物电解质还有待证明。

　　　　图 1. SPE的制备

　　近日，中科院苏州纳米所陈立桅团队陈琪研究员等应用多氟化交联剂来增强聚合物电解质的抗氧化性。交联网络有助于传递多氟化链段的吸电子效应，并且具有普适性。进一步通过组分优化之后，基于多氟交联剂的聚合物电解质，同时表现出宽ESW，高电导率和高机械强度。组装的Li||NCM523全电池在0.5C 和4.5 V 的截止电压，获得了~164.19 mAh g-1的高放电比容量，并且在200 次循环后容量保持率90%，是当前领域报道的最佳循环稳定性之一。本研究以Polyfluorinated crosslinker-based solid polymer electrolytes for long-cycling 4.5 V lithium metal batteries为题发表在Nature Communications。论文第一作者为中科院苏州纳米所博士生唐凌飞、陈博文和新加坡南洋理工大学张中汉博士，通讯作者为陈琪研究员和陈立桅研究员。论文工作同时得到了新加坡南洋理工大学李述周教授，上海交通大学陈俊超博士，黄雅格博士以及中科院苏州纳米所马昌期研究员和锂电工程中心同事同学们的大力支持。
　　该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院基础研究青年科学家团队、江苏省碳达峰碳中和科技创新专项等项目的资助，以及中科院苏州纳米所纳米真空互联实验站（Nano-X）的技术支持。
　　　　论文链接
           文章来源：苏州纳米所
       陈琪，研究员，博士生导师，国家优秀青年科学基金获得者。2008年获郑州大学理学学士学位，2014年获中国科学技术大学理学博士学位。2014-2017年在中科院苏州纳米所和美国华盛顿大学从事博士后研究，2017-2020年任中科院苏州纳米所副研究员，2021年晋升为研究员。研究领域为新能源、新型显示和光电子等器件中界面结构与性质的原位、工况表征技术。自主研发的横截面工况探针显微术填补了国内外相关领域的空白，将新能源、新型显示和光电子等器件中包埋界面势垒的无损检测从不可能变成可能，成功解析了器件中的系列基础科学问题，并助力高新技术产业化应用。迄今在NatureCommun.，J. Am. Chem.Soc.，Adv. Mater.，Nano Lett.等期刊发表论文40余篇，被引用1200余次。作为项目负责人承担国家自然科学基金项目4项，龙头企业合作项目4项；作为项目骨干参与国家、省部、地市级项目10余项。担任NatureCommun.，Adv. Mater.，Adv. Energy Mater.，《科学通报》，《物理化学学报》等期刊审稿人。
       陈立桅，苏州纳米所研究员。1993年获中国科技大学材料系学士学位，1996年获北京大学化学院硕士学位， 2001年获美国哈佛大学博士学位。2001-2004年于美国哥伦比亚大学纳米中心和 IBM T.J. Waston 研究中心作联合博士后研究。2004-2008年任美国俄亥俄大学化学与生物化学系tenure track助理教授。2008年12月受聘回国担任中国科学院苏州纳米所研究员，入选中国科学院 “百人计划”。2016年获基金委杰出青年科学基金资助。2018年入选“万人计划”创新领军人才。