靳志文教授在生物友好型X射线探测技术领域取得系列进展

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近年来，具有An(NH4)pXq结构的生态友好型无金属前沿新材料(MFPs) 既保留有机材料的柔性、化学多样性和结构可调性等优点，又兼具金属卤化物的可调带隙、独特的晶体填充和长载流子扩散长度等优良物理性质。此外，通过使用NH4+替代有毒金属阳离子，并采用无毒水溶液生长，可以有效避免材料毒性问题，这一方法被广泛发掘并积极应用于X射线探测领域。然而，X射线具有强穿透性，并会在材料照射位点引起局部温度升高等不利器件稳定的因素。同时，MFPs材料的结构成分取决于弱相互作用的氢键连接，氢键强度与结构刚性和晶体堆积相关。因此，改善辐照下该类材料的稳定性及器件性能是亟待解决的关键科学问题。

图1. 生物友好型X射线探测材料稳定化构筑及X射线成像应用示意图

         近期，兰州大学物理科学与技术学院靳志文教授领衔的兰州大学物理科学与技术学院X射线探测材料与器件研究团队，围绕MFPs材料，积极发挥理论模拟计算的导向优势，指明X射线下MFPs材料稳定化结构设计途径；并结合开展验证实验，瞄准An(NH4)pXq前沿新材料的A位有机分子、X位卤化物组分等开展原创性研究，致力于提高材料组分间作用力及容忍因子优化提高材料稳定性及器件性能。团队取得系列成果如下：设计开发结晶水H2O型多氢键无金属PAZE-NH4X3·H2O卤化物材料；通过理论模拟手段阐明结晶H2O导致更多的氢键出现在有机分子和卤化物材料主体之间，并通过提升晶格的硬度来实现X射线辐射容忍度优化，增加扩散屏障实现抑制离子迁移；同时，在实验上设计实现柔性、高灵敏度X射线探测器制备，并展示其在像素化矩阵柔性成像领域的应用前景。该成果发表在国际期刊《Angewandte Chemie International Edition》上。
         在此基础上，团队通过引入甲基官能团提高材料容忍因子及分子间作用力，设计并合成了稳定性更出众的MPAZE-NH4I3∙H2O卤化物材料。结合光谱分析，阐述氢键对MFPs的能带性质、结构稳定性和光物理性质的影响。充分利用该MFPs的结构和物理性能优势，制备了柔性、可降解的生物友好型X射线探测器。该成果以VIP形式 (Very Important Paper) 发表在国际期刊《Angewandte Chemie International Edition》上 (Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202218349.)。
         团队进一步通过引入强电负性的PF6−赝卤化物为X位组分制备新型MDABCO-NH4(PF6)3卤化物材料，实现库仑作用和氢键强度提高，并有效缓解了碘离子迁移和稳定性问题。同时，基于该材料大的离子迁移活化能、高电阻率和低电流漂移等优异物理特性，相应单晶X射线探测器实现了2078 μC Gyair-1 cm-2的创纪录灵敏度。这项工作扩大了X射线探测器的MFPs的选择范围。该成果以近日发表在国际期刊《Advanced Materials》上 (Adv. Mater. 2023, 10.1002/adma.202300480)。
        靳志文教授为上述研究成果通讯作者，兰州大学物理科学与技术学院为论文第一单位。上述成果得到了国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费及兰州大学超算中心等项目的大力支持。同时，相关理论计算及实验机理验证得到了兰州理论物理中心 (筹)、甘肃省理论物理重点实验室及功能有机分子化学国家重点实验室等单位的合作支持。
         论文1链接：https://doi.org/10.1002/anie.202207198;
         论文2链接：https://doi.org/10.1002/anie.202218349;
         论文3链接：https://doi.org/10.1002/adma.202300480.
         文章来源：兰州大学
         靳志文，1990年出生于山西省朔州市，2011年本科毕业于兰州大学物理科学与技术学院；2016年于中国科学院北京化学研究所取得博士学位；此后在刘生忠教授课题组开展博士后工作；2018年入职兰州大学。主要研究方向为低维材料多功能集成与光电转换器件应用。主持国家自然科学基金等科研项目8项，横向项目1项，参与国家重点研发计划1项，获授权中国发明专利6项。迄今为止，发表高水平学术论文90余篇，包括Nat. Commun., Joule, Angew. Chem. Int. Ed., Mater. Today, Adv. Mater., Energy Environ. Sci., Nano Lett., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Nano Energy, ACS Energy Lett., Adv. Sci., Chem. Mater., Sci. Bull., Appl. Phys. Lett.等高水平能源材料期刊。被其他期刊正面引用评价5000余次。其中， IF > 10 的论文48篇，1篇论文被评为2018中国最具影响百篇国际学术论文，2篇论文被评为全球ESI热点 (0.1%) 论文，14篇论文被评为全球ESI高被引 (1%) 论文。