沈文忠课题组发现提高钙钛矿电池光电转换效率新技术

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近日，《Nano Energy》（IF=17.6）刊发了上海交通大学物理与天文学院沈文忠课题组题为“In situ artificial wide-bandgap Cs-based recrystallized-arrays for optical optimization of perovskite solar cells”的文章。这项研究表明原位光管理策略对于提升钙钛矿太阳电池光电转换效率具有重要意义，并为设计多功能光学结构提供了新的视角。
        有机-无机卤化物钙钛矿太阳电池具有高缺陷容忍性、低激子结合能、高吸收系数、可调带隙性和低材料用量等特点，被认为是未来最有前途的光伏产品之一。目前，钙钛矿太阳电池的世界纪录为26.1%，非常接近传统晶硅异质结太阳电池26.8%的世界纪录，但与Shockley-Queisser（S-Q）理论预测的33.7%极限效率相比，仍有很大的改进空间。S-Q细致平衡理论是基于光子被全部吸收的前提，也就是说光谱响应被理想化为以带隙值（Eg）为阈值能量的阶梯函数，当能量大于Eg时，吸收光谱为100%，而其他地方为零。因此，考虑到实际的光反射损失，提升光电转换效率可以从光捕获优化入手。

         在钙钛矿太阳电池光管理研究中，纳米尺度结构的薄膜，如粗糙界面和周期性阵列，可以改善器件的光学特性。本论文根据钙钛矿电池中采光结构的制备位置将目前国际上的研究进展分为三类：（1）纹理化功能模板；（2）表面介质材料；（3）蚀刻钙钛矿薄膜。尽管上述三种方案都能提高钙钛矿太阳电池的光学性能，但考虑到制造成本、制备难度、光学寄生吸收损耗以及制绒过程对钙钛矿薄膜的潜在破坏，迫切需要一种新颖的、简便的纳米结构无损伤制备技术。
        在这项工作中，上海交通大学沈文忠课题组使用甲酸铯和甲酸在钙钛矿薄膜表面原位合成结晶性优异的铯基钙钛矿重结晶阵列（CPRA），以增强钙钛矿的协调陷光能力。新月形甲酸根离子可以在铯离子的辅助下，以赝卤素阴离子的形式调节钙钛矿薄膜的重结晶过程。甲酸铯的结晶调控导致了Pb-I-Pb键角的减小和（100）晶向的一致性。有机CDA分子通过氢键与钙钛矿分子相互作用，从而阻止了CsPb2Br5团簇和δ相的形成。并且，CDA保护的CPRA还能确保形成完整的α相。结合实验参数和理论结果，可以得出CPRA具有独特的荧光和体相异质结特性。此外，具有优异结晶性的CPRA可以钝化缺陷，抑制非辐射复合，从而改善载流子萃取，有助于减轻钙钛矿界面的复合损失。最终，制备的钙钛矿电池效率从原始的19.92%提高到修饰的23.23%，迟滞效应可以忽略不计，而进一步拓宽带隙的CPRA修饰器件甚至可以实现1.23 V的开路电压和22.12%的效率。基于仿生阵列固有的疏水特性和无机属性，CPRA改性钙钛矿电池的长期稳定性也非常突出。本研究表明，诱导重结晶的光管理阵列可以有效提高钙钛矿电池的光电转换效率，对于实现先进的光伏性能具有巨大的应用潜力。
       上海交通大学物理与天文学院博士研究生高超为本文的第一作者，沈文忠教授为通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金委重点项目（11834011）的支持。
        论文链接：https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2023.108765
        文章来源：上海交通大学
        沈文忠，教授，博士生导师，长江学者，国家杰出青年基金获得者。1968年5月生，1995年6月在中国科学院上海技术物理研究所获博士学位。1999年9月起任上海交通大学物理与天文系教授、博士生导师，2007年1月起担任上海交通大学太阳能研究所所长。兼任中国可再生能源学会常务理事、上海市太阳能学会理事长、国际PVSEC (International Photovoltaic Science and Engineering Conference) Advisory Committee Member、《太阳能光伏》主编。主要从事新型硅基太阳电池研发和光电子器件物理研究工作。在国际一流SCI收录学术刊物上发表高水平学术论文200多篇，已被他人引用超过4000次；出版学术专著1部（《硅基异质结太阳电池物理与器件》，39.6万字，科学出版社，2014），主编学术专著1部（《太阳能光伏技术与应用》，86.4万字，上海交通大学出版社，2013）。