彭海琳课题组与合作者实现石墨烯中拓扑声子的直接观测

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最近，中国科学院物理研究所朱学涛和郭建东团队、北京大学化学与分子工程学院彭海琳课题组与中国科学院金属研究所陈星秋课题组合作，基于化学气相沉积制备的高品质石墨烯单晶晶圆材料，利用自主开发的高分辨电子能量损失谱技术，首次实现了二维拓扑声子的实验观测。研究结果以“Direct Observation of Topological Phonons in Graphene”（石墨烯中拓扑声子的直接观测）为题，在《物理评论快报》（Physical Review Letters，PRL）发表（Phys. Rev. Lett. 2023, 131, 116602）。
　　近年来，新型拓扑量子物态的发现，拓展了人们对电子态的认知边界，并对电子学、自旋电子学、拓扑量子计算等领域产生了深远影响。当前，拓扑的概念从电子系统被推广到了玻色子系统。声子（晶格集体振动的能量量子）作为一种准玻色子，是固体中热输运的主要载体，对材料的热学、电学、光学、力学等性质有重要的影响，许多重要的器件与实际应用（如芯片的散热、热障涂层、热电效应、热二极管、热三极管等）都需要有效地调控声子输运。
　　拓扑理论在声子中的应用演生出了新奇的拓扑量子态，利用Berry相位、拓扑等新奇的量子自由度，实现全新的声子操控，可能在声子低耗散传输和热管理中具有潜在的应用。虽然近几年拓扑声子的理论计算研究蓬勃发展，但实验测量却非常具有挑战性。首先，不同于电子，声子对外界电磁场不敏感，很难用宏观输运的方法进行表征，因此当前主要是通过测量声子色散来研究声子的拓扑性质；其次，测量拓扑声子的色散，要求分辨声子的能量尺度达到~ 1 meV，对探测技术的能量分辨率提出了很高的要求。目前测量声子色散的主流技术是非弹性X射线散射和中子散射技术，但它们都依赖于大科学装置，且穿透深度很深，只能测量体相声子。因此，拓扑声子的实验测量仅仅在几个三维体相材料中被报道，并且这些报道只观测到沿某些特定动量方向的声子能带交叉，缺少对拓扑声子结构的全局表征。
　　拓扑声子也被理论预测存在于二维材料中。类似于拓扑电子系统中存在量子（自旋/反常）霍尔效应，二维拓扑声子原则上可能诱导产生量子声子霍尔态。但由于X射线和中子散射技术对表面或二维材料不敏感，因此几乎不可能检测到二维材料的声子，亟需发展二维材料拓扑声子的实验观测手段。反射式高分辨非弹性电子散射技术对表面具有高度的敏感性，是测量二维材料声子的理想选择。中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心表面物理国家重点实验室SF06组的郭建东研究员、朱学涛研究员和博士生曹彦伟（现为宁波材料所研究员）等人，在2015年成功研制了世界首台具有能量-动量二维成像解析能力的高分辨电子能量损失谱仪（2D-HREELS）[Rev. Sci. Instrum. 2015, 86, 083902]。该系统将一个带有特殊设计电磁透镜组的电子束单色器与商业化的半球形分析器结合，可以同时灵敏探测到散射电子能量和动量的信息。该谱仪可以对表面元激发进行高能量和动量分辨、高效率的测量，能够给出电子、晶格及其集体激发的综合信息，是研究二维材料拓扑声子的利器。然而，2D-HREELS技术基于低能电子显微镜（LEED），其检测光斑大小在数毫米甚至厘米量级；为可靠地获得二维材料的声子色散关系，必须保证二维材料在厘米量级的高均匀性与高质量。
　　最近，中国科学院物理研究所的博士生李佳德在朱学涛研究员与郭建东研究员的指导下，由北京大学彭海琳教授课题组唐际琳博士制备和提供高品质单层石墨烯单晶晶圆样品，由中国科学院金属研究所陈星秋研究员和李江旭博士提供二维拓扑声子理论计算支持，利用2D-HREELS技术对石墨烯二维材料的拓扑声子进行了系统地观测。彭海琳课题组与刘忠范课题组前期合作开发了铜(111)/蓝宝石晶圆上超平整石墨烯单晶的外延生长方法和批量制备技术，制备的晶圆级单层石墨烯单晶具有无晶界、无褶皱和原子级平整的优异性质。高质量、超平整的单层石墨烯单晶晶圆能够在宏观尺寸上提供接近本征石墨烯的物性。

图1. 石墨烯声子谱和实验配置

　　研究团队利用2D-HREELS在整个二维（qx, qy）布里渊区和整个能量尺度（ħω）测量了石墨烯的三维（qx, qy, ħω）全域声子谱（图1），系统观测并揭示了石墨烯中的节线环（Nodal-ring）声子和狄拉克（Dirac）声子的拓扑结构。该研究观测到了两个Nodal-ring声子（NP1和NP2），并将它们的三维色散绘制出来（图2）。研究发现NP1起源于石墨烯的LA声子和ZO声子的交叉，且在整个二维布里渊区中形成了一个圆角六边形的闭合环。NP1的能量为99 meV，在整个布里渊区中呈现无色散的特征。而NP2则具有明显的色散特征（80 ~ 91 meV），在二维布里渊区中形成一个六芒星形的结构。实验测量与理论计算吻合的非常好。该研究还对理论预测的Dirac声子进行了高分辨率测量。从图3可以看到，ZA和ZO声子在Γ-K方向的K点处发生了明显的交叉，当无论上下偏离K点以后，两只模式都打开了能隙。实验的测量毫无疑问地证明了Dirac声子的锥形结构。
　　该工作通过绘制整个二维布里渊区中的全域声子谱，直接观察到了石墨烯的拓扑Nodal-ring声子和Dirac声子。利用2D-HREELS实现的三维声子绘制方法为拓扑声子的识别建立了一个新的范式，并为晶体材料中广泛存在的拓扑玻色子态的实验观测提供了可行的路径。石墨烯中拓扑声子是受对称性保护的拓扑非平庸的宏观量子效应，其抗干扰和散射能力强，可实现低耗散传输。化学气相沉积法制备的单层石墨烯单晶晶圆具有无晶界、无褶皱、超平整的独特结构、狄拉克电子能带结构及拓扑声子态，有助于推动基于石墨烯的新型电子、光电子、声子器件的开发和低耗散热传输和热管理等领域中的应用。
　　该工作于2023年9月14日发表在《物理评论快报》（Direct Observation of Topological Phonons in Graphene. Phys. Rev. Lett. 2023, 131, 116602），并被选为Editors’ Suggestions。Physics Magazine杂志在Synopsis栏目发表题为“Graphene Has Topological Phonons”（石墨烯有拓扑声子）的专题科普报道。中国科学院物理研究所朱学涛研究员、郭建东研究员、中国科学院金属研究所陈星秋研究员和北京大学彭海琳教授为论文共同通讯作者，中国科学院物理研究所博士研究生李佳德、中国科学院金属研究所李江旭以及北京大学博士研究生唐际琳为论文共同第一作者。该工作得到了国家重点研发计划，国家自然科学基金，中国科学院和北京分子科学国家研究中心的资助。
　　相关工作链接：Phys. Rev. Lett. 131, 116602 (2023) - Direct Observation of Topological Phonons in Graphene (aps.org)
　　Physics Magazine报道链接：Physics - Graphene Has Topological Phonons (aps.org)
       文章来源：北京大学
      彭海琳、男、1978年生、湖南湘乡人，北京大学化学与分子工程学院教授、博士生导师、国家杰出青年科学基金获得者。吉林大学学士(1996-2000年)，北京大学博士(2000-2005年)，美国斯坦福大学博士后(2005-2009年)。 2009年6月到北京大学工作至今。一直从事纳米材料化学与纳米器件研究，当前研究兴趣包括石墨烯与拓扑绝缘体纳米结构等二维晶体材料的制备方法、化学调制与光电器件应用基础研究。已发表SCI收录论文110余篇，影响因子超过7的论文80余篇，包括Nature子刊(11篇)、J. Am. Chem. Soc.(10篇)、Nano Lett.(21篇)、Adv. Mater.(7篇)、Phys. Rev. Lett.(1篇)、ACS Nano(9篇)、Small(7篇)、Acc. Chem. Res.(1篇)、Coord. Chem. Rev.(1篇)，Nano Today (1篇)，论文被他引逾6600次，单篇最高他引2500余次；申请专利15项。曾获中国分析测试协会科学技术一等奖（2005年，第二完成人），入选教育部“新世纪优秀人才支持计划”（2011年），获批国家首批优秀青年基金（2012年）、中组部首批青年拔尖人才计划（2012年）、霍英东教育基金会青年教师基金（2014年）、国家青年973项目首席科学家（2014年）、和国家杰出青年科学基金（2015年）。近5年来，在国际及双边重要学术会议上做邀请报告40余次，筹划和组织国际和双边会议6次。担任中国化学会纳米化学专业委员会委员、青年化学工作者委员会委员、北京市石墨烯科技创新专项技术咨询专家委员会专家、中国石墨烯标准化委员会委员、中关村石墨烯产业联盟专家委员会秘书长、《中国科学：化学》青年编委和《科学通报》编委。