邓德会课题组开发出水直接加氢乙炔制乙烯新过程

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近日，我所催化基础国家重点实验室能源与环境小分子催化研究组（509组）邓德会研究员和于良副研究员团队，在水直接加氢乙炔制乙烯（WAHE）反应研究中取得新进展。团队利用碳化钼负载金（Au/α-MoC）催化剂实现了直接用水（H2O）作为氢源的乙炔加氢制乙烯新反应过程。相比于传统氢气（H2）加氢途径，该过程直接利用廉价的H2O在更低的反应温度（80oC）下进行加氢反应，提供了一条绿色、高效的乙炔加氢制乙烯新途径。
　　乙烯（C2H4）是化学工业重要的基础原料，目前主要通过石脑油裂解工艺生产。由于石油资源的过度消耗以及我国高的原油进口依存度，开发乙烯多元化生产路径具有重要意义。结合我国“富煤贫油”的资源禀赋，通过煤制乙炔，再经乙炔加氢制乙烯，是替代传统石油基乙烯生产路线的一种具有前景的途径。然而，目前的乙炔加氢工艺通常需要在100至300oC的高温下进行，能耗高。此外，传统加氢过程消耗的H2也需要水煤气变换（WGS）等高能耗的制备过程，产生的H2还需要后续的分离和提纯等复杂工艺。因此，开发一种更经济、高效的低能耗乙炔加氢制乙烯途径具有重要意义。

　　邓德会团队长期致力于能源与环境小分子的催化转化研究，前期在小分子催化转化制高值化学品的研究上取得了系列进展（Nat. Catal.，2023；Nat. Synth.，2023；Nat. Catal.，2021；Nat. Commun.，2021；Nat. Commun.，2019）。在此基础上，该团队打破常规，绕开传统的高成本H2加氢路径，将廉价的H2O与WGS原料一氧化碳（CO）直接用于乙炔加氢反应，利用Au/α-MoC催化剂表面原位生成的活性氢物种，直接将乙炔高选择性加氢到乙烯，在80oC下，实现了乙炔转化率大于99%，乙烯选择性大于83%。团队通过原位谱学、动力学模拟和理论计算研究证实，Au团簇与α-MoC的界面是该反应的活性位点，H2O分子首先在界面Mo位点上解离生成羟基，羟基上的活泼氢可将乙炔高选择性加氢到乙烯，而残留的氧被界面处Au上吸附的CO还原移除，完成催化循环。该过程规避了基于H2的加氢路线中的先造H2、提纯和再解离H2来加氢的高能耗复杂步骤，实现了直接利用丰富的H2O高活性、高选择性加氢乙炔制乙烯新路径。该工作也为开发非H2、低温、高效加氢反应提供了新思路。
　　相关研究成果以“Acetylene hydrogenation to ethylene by water at low temperature on a Au/α-MoC catalyst”为题，发表在《自然—催化》（Nature Catalysis）上。该工作的第一作者是我所509组访问学者黄瑞研究员和博士研究生夏梅涵。该工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院B类先导专项“功能纳米系统的精准构筑原理与测量”等项目的资助。（文/图 黄瑞、于良）
　　文章链接：https://www.nature.com/articles/s41929-023-01026-y
        文章来源：大连化物所
       邓德会，男，中共党员，博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员，中科院大连化物所“百人计划”，张大煜青年学者。2007年于四川大学获双学士学位，师从石碧院士、廖学品教授；2013年于中科院大学获博士学位，师从包信和院士、潘秀莲研究员；2013年破格入选大连化物所“百人计划”，副研究员，2015年受聘为厦门大学iChEM研究员，2015 -2016年美国斯坦福大学访问学者（合作导师：戴宏杰院士），2017年破格晋升为大连化物所研究员。