郭鹏研究员、刘中民院士团队开发出在无氟无晶种条件下合成纯硅分子筛的新方法

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近日，我所低碳催化与工程研究部（DNL12）郭鹏研究员、刘中民院士团队基于对分子筛微观结构的理解，开发出一种在无氟无晶种条件下合成纯硅分子筛的新方法。
　　纯硅分子筛在吸附、分离和催化等石油化工行业具有潜在应用价值，性能与其微观晶体结构密切相关。在传统水热合成中，纯硅分子筛的结晶时间较长，往往需要使用有毒氟化物、复杂后处理的脱铝晶种、含氟合成的纯硅晶种等。这些问题带来了一系列环境和经济方面的挑战，限制了纯硅分子筛的广泛应用。郭鹏和刘中民团队一直聚焦电子晶体学（包括三维电子衍射和高分辨成像技术）和X-射线晶体学，针对多孔材料结构解析（Angew. Chem. Int. Ed.，2021；Angew. Chem. Int. Ed.，2023；Nat. Commun., 2023）、酸性位点（Chinese J. Catal.，2020；Chinese J. Catal.，2021）、吸附位点（J. Am. Chem. Soc.，2023；Chem. Sci.，2021）、有机结构导向剂的落位（J. Mater. Chem. A，2018；Small，2020）开展了系统性的研究工作。

　　本工作中，研究人员通过运用上述先进表征手段，深入探索了氟离子在纯硅分子筛中稳定特定结构单元的导向机制，开发了一种在无氟无晶种条件下合成纯硅分子筛的通用新方法，并将其命名为“有机结构导向剂不适配法（OSDA-Mismatch）”。该方法主要运用富含四元环的SOD型纯硅分子筛作为硅源，选取与其结构不适配的有机结构导向剂（OSDA），快速地合成具有CHA、*BEA、EUO、SFF、STF、-SVR、*-SVY等拓扑结构的纯硅分子筛目标产物，解决了传统氟体系水热合成纯硅分子筛所带来的环境和经济问题。同时，研究人员通过三维电子衍射和高分辨成像等技术探究了CHA和*BEA两种重要纯硅分子筛的结晶机理。研究发现，通过OSDA-Mismatch方法合成的纯硅CHA分子筛具有丙烷/丙烯分离性能，而纯硅*BEA分子筛负载Zn物种后，可作为丙烷直接脱氢催化剂。此外，研究人员提出，该方法也适用于硅铝体系，可以快速合成一系列小孔分子筛（Chinese Chem Lett，2023）。
　　相关研究成果以“Fluoride- and Seed-Free Synthesis of Pure-Silica Zeolite Adsorbent and Matrix Using OSDA-Mismatch Approach”为题，于近日发表在《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。该工作的第一作者是我所DNL1210组博士研究生马超，该工作得到了国家自然科学基金等项目的资助。（文/图 马超、郭鹏）
　　文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08484
        文章来源：大连化物所
      刘中民，男，汉族，1964年生于河南省。理学博士，研究员，博士生导师，第十三届全国政协委员，大连市政协第十三届委员会副主席，民盟大连市第十四届委员会主任委员。现任中国科学院大连化学物理研究所所长、甲醇制烯烃国家工程实验室主任、国家能源低碳催化与工程研发中心主任。2015年当选为中国工程院院士。
　　刘中民长期从事应用催化研究。作为技术总负责人合作完成了多项创新成果并实现产业化。完成了世界首次甲醇制烯烃（DMTO）技术工业性试验及首次工业化，DMTO技术已实现技术实施许可1313万吨烯烃/年，已投产646万吨烯烃/年；完成了世界首套10万吨/年煤基乙醇工业示范项目，引领了我国新兴煤制大宗化学品和清洁燃料产业的发展。
　　刘中民荣获国家技术发明一等奖等十余项省部级以上科技奖励，何梁何利基金科学与技术创新奖等多项个人科技奖励，是国家五一劳动奖章获得者，新世纪百千万人才工程国家级人选。他领导的研究集体获得中国科学院杰出成就奖，甲醇制烯烃国家工程实验室入选国家创新人才推进计划重点领域创新团队。