杨维慎研究员、班宇杰研究员团队实现取向MOF膜用于多组分正异构烷烃分离

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近日，我所催化基础国家重点实验室无机膜与催化新材料研究组（504组）杨维慎研究员、班宇杰研究员团队实现取向金属—有机框架（Metal-Organic Framework，MOF）膜用于直链/支链正异构烷烃分离，该过程与精馏相比，可节省91%的分离能耗。
　　C5-C7的直链/支链正异构烷烃是重要的石油化学品。其中，直链烷烃可裂解制乙烯，支链烷烃可调和汽油，将二者分离是实现下游产物优化利用的前提。但是，烷烃分子化学性质与极性相似，分离难度大。解决这一难题的关键在于如何基于正异构烷烃分子尺寸差异，构建适配型筛分孔阵列。

　　金属—有机框架丰富的孔道结构为正异构烷烃分子筛分提供机遇。但由于MOF孔结构多为各向异性，若将MOF制备成膜，则需控制其取向，以确保特定尺寸筛分孔的面外有序排列。HKUST-1是一种典型的金属—有机框架材料，由双核桨轮型铜基单元与均苯三甲酸配位连接形成面心立方网格。其中，贯穿{111}晶面的三角孔尺寸约为0.46nm，恰好位于正异构烷烃的动力学直径之间，是理想的筛分孔。因此，制备{111}取向HKUST-1膜有望实现正异构烷烃分离。
　　膜的取向往往与其构筑砌块的形貌相匹配。调控取向的根本途径是通过生长界面的微区反应设计，调节晶体不同晶面的生长速率，以获得特定形貌的膜构筑砌块。本工作中，团队采用溶液中静态播种预晶核与移除溶液热转变过程耦合，在终止竞争性体相成核与生长的同时，将反应完全限制在载体界面处，凭借界面显著的梯度型养分变化，对目标晶面的生长速率进行调控，获得由八面体构筑块紧密砌合的{111}取向HKUST-1膜。该膜可实现多种C5-C7直链/支链正异构烷烃高效筛分，分离能耗相比精馏可降低91%。此外，团队发现，可从10组分模拟石脑油（每种组分质量占比10%）中一步提取C5-C7直链烷烃，展现对复杂体系的分离应用前景。
　　相关工作以“Energy-efficient extraction of linear alkanes from various isomers using structured metal-organic framework membrane”为题，于近日发表在《自然—通讯》（Nature Communications）上。该工作的第一作者是我所504组博士研究生王悦诚。以上工作得到国家自然科学基金、中国科学院青促会等项目支持。（文/图 班宇杰、王悦诚）
　　文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-42397-x
       文章来源：大连化物所
       杨维慎，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师，国家杰出青年基金获得者，国家973项目首席科学家。1990年3月获中科院大连化学物理研究所理学博士学位。先后在英国Birmingham大学(1989)、德国Inst. Interfacial Eng. Biotech. (1999)、美国Univ. Southern California(2001)等研究单位及大学作访问学者；发表学术论文180余篇；专利授权20余件；承担多项国家基金委重点基金项目、国家863项目、国家973项目以及国际合作项目；任5th International Conference on Catalytic Reactions in Memebrane Reactor (2002) 国际会议主席以及多个系列国际膜分离及膜催化会议学术委员会委员；获中国化学会青年化学奖（1998）及辽宁省自然科学一等奖（2006）。