王健课题组与合作者在无限层镍氧化物超导薄膜中发现旋转对称性破缺的非常规超导态

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近日，北京大学物理学院量子材料科学中心王健教授课题组与电子科技大学物理学院乔梁教授、中国人民大学物理学系刘易副教授、清华大学物理系张广铭教授、中国科学院大学杨义峰研究员、北京大学物理学院高鹏教授等合作，在无限层结构的镍氧化物超导体Nd0.8Sr0.2NiO2薄膜中观测到了旋转对称性破缺的非常规超导态。实验研究发现，随着外加平行磁场的增大，Nd0.8Sr0.2NiO2薄膜的面内磁阻发生了从各向同性到四重旋转对称（C­4）、再到四重叠加二重旋转对称（C­4+C2）的奇特行为。在二重对称（C2）各向异性对应的磁场区间内，Nd0.8Sr0.2NiO2薄膜的面内超导临界磁场随温度的变化曲线表现出反常的上翘行为。这一工作揭示了镍基超导薄膜中多种对称性破缺的新奇量子物态之间的演化规律，为深入理解镍基超导体中的超导配对对称性、非常规超导电性以及各种有序态之间的相互竞争提供了一个新的视角。该工作以《镍基超导Nd0.8Sr0.2NiO2薄膜中的旋转对称性破缺》 （“Rotational symmetry breaking in superconducting nickelate Nd0.8Sr0.2NiO2 films”）为题，于2023年11月7日在线发表于学术期刊《自然∙ 通讯》（Nature Communications）。
        自1986年发现铜氧化物高温超导体以来，新型非常规高温超导体系的探索以及对其内在超导机理的理解，一直是凝聚态物理领域的重要研究前沿。2019年，人们在无限层结构的镍氧化物薄膜中观测到超导电性，其超导转变温度Tc约为15 K。无限层镍氧化物具有与铜氧化物高温超导体相似的晶体结构，且体系中的Ni+与铜氧化物中Cu2+都处于相同的3d9最外层电子轨道排布。因此，镍基超导体系的出现，对于研究非常规高温超导电性的物理机制具有重要意义。
        Bardeen-Cooper-Schrieffer （BCS）理论指出，自旋与动量相反的两个电子通过电声耦合配对形成库珀对 （Cooper pairs），库珀对的相干凝聚导致了超导电性的出现，描述该超导电性的超导序参量具有各向同性的s波对称性。而铜氧化物高温超导体（Tc> 40 K）表现出了许多超越传统BCS理论框架的新奇特性，如其超导电子配对可能是由反铁磁自旋涨落驱动、超导序参量满足d波对称性等。多项理论工作指出，镍基超导也很可能会表现出类似于铜基超导的d波配对对称性。然而，实验上对于镍基超导体的配对对称性仍存在争议。此外，前期实验报道了镍基超导母体材料中存在电荷序和反铁磁相互作用。因此，揭示镍氧化物超导的物理机制，厘清体系中超导电性与电荷序、反铁磁序等其他有序态间的相互关联与竞争已成为该领域的重要科学问题。
         在本项研究工作中，王健课题组通过微纳加工的方法，在无限层镍氧化物超导体Nd0.8Sr0.2NiO2薄膜上制备出了环状电极结构 （Corbino-disk），系统地研究了Nd0.8Sr0.2NiO2超导薄膜的面内各向异性磁阻特性（图1a）。其中，环状的电极结构可以使得电流从中心电极均匀地流至最外圈电极，有利于揭示样品本征的各向异性特征。研究团队发现，在较小的磁场下，Nd0.8Sr0.2NiO2超导薄膜的面内磁阻R（φ）基本表现为各向同性。而随着外磁场的增加，面内磁阻R（φ）发生了从各向同性到四重旋转对称性（C­4）的转变，这一现象可能与体系的超导配对对称性从各向同性的s波配对到四重对称的d波配对有关。进一步的实验证实，面内磁阻中的四重旋转对称性（C­4）会随着超导电性在较高温度下的抑制而同时消失，表明该四重对称性（C­4）来源于Nd0.8Sr0.2NiO2薄膜中的超导电性（图1b、1c）。对面内磁阻的深入分析也很好地排除了四重对称性（C­4）来源于材料中Nd3+磁矩的可能性。
        在更低温度与更高磁场下，研究团队发现面内磁阻R（φ）在四重旋转对称（C­4）的基础上，又出现了一个新的二重旋转对称（C2）分量，表明Nd0.8Sr0.2NiO2薄膜的超导态发生了进一步的旋转对称性破缺（图1d、1e）。研究团队对面内磁阻的各向异性进行了定量分析，发现四重对称性（C4）与二重对称性（C2）的温度依赖行为不一致，且两者的磁场依赖行为相反，表明两种各向异性有着不同的物理起源，且存在着磁场调制的竞争关系（图1f，1g）。这一结果预示着二重对称性（C2）的各向异性可能来源于磁场抑制超导后，Nd0.8Sr0.2NiO2体系中存在的电荷条纹序涨落。

图1 （a） 环状电极（Corbino-disk）电输运测量结构示意图。 （b）、（c）8T磁场下，不同温度的面内磁阻R（φ）测量结果，表现出四重对称性（C4）的特征。（d）、 （e）16T磁场下，不同温度的面内磁阻R（φ）测量结果，在主体为四重对称性（C4）的面内磁阻中可以观测到二重对称性（C2）分量（如d图中浅蓝色椭圆所示意）。（f）,（g） 利用三角函数拟合提取的不同磁场下面内磁阻R（φ）中C4和C2各向异性振幅（ΔRC4, ΔRC2）与Ravg/RN的函数关系。其中，Ravg为不同方位角（φ）面内磁阻的平均值，RN为Nd0.8Sr0.2NiO2薄膜的正常态电阻

        基于面内磁阻R（φ）与面内超导临界磁场-温度（Bc-T）的实验结果，研究团队绘制了Nd0.8Sr0.2NiO2超导薄膜的相图（图2a），揭示了其超导物态在外加面内磁场的调制下，以旋转对称性破缺为特征的两个相变，描绘了体系中的超导电性、电荷序、反铁磁相互作用及近藤（Kondo）相互作用之间的微妙平衡与相互交织：第一个相变为各向同性超导到四重对称性（C4）各向异性超导的转变，可能对应于近藤相互作用的局域自旋涨落下的s波超导，到反铁磁相互作用被磁场增强后的d波超导的转变。第二个相变为四重对称性（C4）发生进一步破缺，产生了二重对称性（C2）特征，对应于超导电性受到强磁场抑制后，电荷条纹序涨落的出现。同时，这一相变也伴随着面内超导临界磁场的反常上翘行为，可能是电子在电荷序的周期势中配对成为有限动量的库珀对，并最终形成次生的配对密度波（pair density wave,PDW）态的表现结果（或者是时间反演对称性破缺的Fulde-Ferrell-Larkin-Ovchinnikov, FFLO态）。该物理图像对于统一理解无限层镍基超导Nd0.8Sr0.2NiO2薄膜中的非常规超导电性、多种竞争序与相互作用下的新奇量子物态，具有重要指导意义，也为研究非常规高温超导物理机制提供了新的思路。

图2 （a） 磁场B与温度T的相图，全面总结了面内超导临界磁场随温度的依赖行为以及面内磁阻的各向异性特征。 （b）-（e） 部分磁场与温度下的面内磁阻测量结果。随着外加磁场的增加，R（φ）曲线表现出从各向同性（e）到C4各向异性（d）再到C4+C2各向异性（b, c）的旋转对称性破缺的转变，黑色箭头指示了其在相图中的对应区域

        该工作中，王健和乔梁为共同通讯作者，北京大学物理学院量子材料科学中心博士生季浩然、刘易、宾夕法尼亚州立大学与北京大学联合培养博士生李亚楠（已毕业）为共同第一作者。该工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、量子物质科学协同创新中心、北京市自然科学基金、中科院卓越创新中心、北京市科协青年人才托举工程、中央高校基本科研基金、四川省科技厅的支持。
        文章来源：北京大学
       王健，1979年生，2001年毕业于山东大学物理学院（物理学学士），2006年毕业于中国科学院物理研究所（凝聚态物理博士）。2006年到2010年，在美国宾夕法尼亚州立大学纳米科学中心和物理系做博士后。2010年到2011年任美国宾夕法尼亚州立大学纳米科学中心助理研究员 (Research Associate)。2010年受聘为北京大学物理学院量子材料科学中心博士生导师、研究员。2012年入选科技部青年科学家专题项目负责人。2012年获自然基金委优秀青年基金。2015年获第二届马丁伍德爵士中国物理科学奖。2015和2016年荣获北京大学优秀博士论文指导教师奖。2016年入选教育部长江学者特聘教授。